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北京大學物理學院量子材料科學中心、電子顯微鏡實驗室高鵬教授團隊和臺灣陽明交通大學Ying-Hao Chu教授團隊，美國賓州州立大學Long-Qing Chen教授團隊，中國科學院物理研究所白雪冬研究員團隊等合作，報道了電場調控孤立的極性拓撲結構的產生和移動，并通過原子尺度表征和相場模擬揭示了極性拓撲結構的形核和移動機理，為極性拓撲結構的動力學特性提供了新的認識。該研究成果以《電場調控孤立三重極性頂點的形核和移動》（“Electric-field control of the nucleation and motion of isolated three-fold polar vertices”）為題，于10月25日發表在《自然·通訊》（Nature Communications）。
極性拓撲結構由于其納米尺度的尺寸、穩定性和負電容等物理特性，在高密度存儲器和新型電子器件等領域具有很大的應用潛力，成為鐵電領域的研究熱點。近年來，得益于材料生長技術和表征技術的發展，通過調控鐵電材料的電場和應力邊界條件或者利用掃描探針寫入技術，在復雜氧化物超晶格和鐵電薄膜中制備了多種極性拓撲結構，比如極性渦旋、極性頂點、極性斯格明子和極性半子等。如果利用這些極性拓撲結構作為信息存儲單元，有望實現Tbit每平方英寸的超高密度存儲。
極性拓撲結構的實際應用要求充分了解他們的動力學特性和使用外場操控的能力。很多研究從理論和實驗上探索了極性拓撲結構在外加電場和應力場下的轉變行為。比如在(PbTiO3)n/(SrTiO3)n鐵電超晶格中，電場和應力可以誘導通量全閉合疇和平凡鐵電疇之間的轉變。在類似的材料體系中，極性渦旋結構也可以被電場和應力分別轉變成面外和面內的極化疇。然而在這些研究中，極性拓撲結構通常以陣列的形式出現，在電場和應力下的轉變呈現出一種集體行為，涉及到多個結構單元同時轉變。并且在轉變過程中，這些陣列的極性拓撲結構幾乎固定在自己的位置而無法移動。因此，雖然單個極性拓撲結構的動力學特性對于很多應用至關重要（比如在數據存儲中要求的逐個地寫入和擦除），但是對于外場激勵下單個極性拓撲結構的動力學特性仍然不清楚。
高鵬研究組近些年基于原子分辨的原位透射電子顯微學技術研究了多個低維鐵電材料體系中疇結構的動力學過程，包括利用電場調控單個鐵彈疇的翻轉機制（Acta Mater. 2019, 171, 184），應力場調控極性渦旋和平凡鐵電疇之間的可逆轉變（Nat.Commun. 2020, 11, 1840），利用電場和應力場分別實現極性通量閉合疇的可逆轉變（Proc. Natl. Acad. Sci. 2020, 117, 18954），利用電場調控極性斯格明子的可逆轉變和拓撲相變行為（Phys. Rev. Lett. 2022, 129, 107601）等。最近，他們研究了單個孤立的極性拓撲結構在電場下的動力學性質。他們選擇的研究體系是三重極性頂點結構。這種結構一般只有在絕緣襯底上才能穩定存在，但是絕緣襯底使器件不能有效施加電場從而無法實現電場調控的研究。他們利用界面元素的自發互擴散來調整界面的極化電荷屏蔽程度，實現既能夠穩定這種極性拓撲結構，又能夠施加電場，從而直接觀察到電場下三重極性頂點的形成和移動。
如圖1所示，元素擴散在PbTiO3/SrRuO3界面產生了約2個晶胞厚度的SrTiO3絕緣層，減弱了SrRuO3底電極對界面極化電荷的屏蔽，為三重極化頂點結構的形成提供了所需的電場邊界條件。同時較薄的SrTiO3層為通過探針和SrRuO3底電極對鐵電薄膜施加電場提供了必要條件。如圖2所示，利用原位透射電鏡電學測量系統和SrTiO3層的屏蔽作用，他們發現當電場誘導的180°鐵電疇壁擴展到界面時，三重極性頂點結構開始形核。然后孤立的三重極性頂點在外電場的驅動下隨著180°疇壁來回移動，最高速度達到了約629nm/s。相場模擬證實了SrTiO3層的作用并且重現了電場驅動孤立的三重極性頂點結構的形核和移動過程。這個研究結果表明了孤立的三重極性頂點結構在電場下的移動能力，為極性拓撲結構的應用提供了有用信息。此外，巧妙的界面工程方法（即：利用界面元素擴散來調整屏蔽條件）也為設計制備和應用極性拓撲結構提供了新思路。
圖1 a：PbTiO3/SrRuO3界面的原子結構照片；b：界面原子分辨的元素分布；c：界面極化分布；d：孤立的三重極性頂點原子結構照片；e：對應的單胞的鍵角分布地圖；f：三重極性頂點結構的極化分布示意圖
圖2 a：原位透射電鏡電學測量系統的實驗裝置示意圖；b—g：電場調控孤立的三重極性頂點形成和可逆移動；h：孤立的三重極性頂點移動距離測量
北京大學前沿交叉學科研究院已畢業研究生李明強為該論文的第一作者，高鵬為通訊作者。合作者包括臺灣陽明交通大學Ying-Hao Chu、Yen-Lin Huang教授、Yongjun Wang、Heng-Jui Liu，美國賓州州立大學Long-Qing Chen、Tiannan Yang教授，中國科學院物理研究所白雪冬、陳潘博士，北京大學物理學院量子材料科學中心研究生朱瑞雪、時若晨和博士后李曉梅，北京大學電子顯微鏡實驗室馬秀梅高級工程師和張敬民高級工程師。研究工作得到了國家自然科學基金、量子協同創新中心等支持。
標簽： 極性拓撲結構
