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量子點—分子雜化體系的近紅外熱延遲發光獲實現

2023-01-12 15:59:04


(資料圖片僅供參考)

近日,中科院大連化物所光電材料動力學研究組 (1121組) 吳凱豐研究員與杜駿副研究員團隊在量子點—有機分子能量傳遞機制與應用的研究中取得新進展,采用低毒性的CuInSe2量子點結合并四苯分子,實現了該類雜化體系在近紅外波段的熱延遲發光。

研究團隊前期對量子點—有機分子的三線態能量轉移(TET)機制研究表明,通過提升量子點與分子間的波函數交疊,在較低能量轉移驅動力的條件下,仍可獲得較高的TET效率。根據化學熱力學平衡,在這種情況下,從分子三線態回到量子點激子態的吸熱反向傳能(rTET)速率也較快。當rTET速率遠大于三線態本身衰減速率時,大多數三線態都會重新回到量子點激子態輻射出延遲發光(TADPL),原理上類似于有機分子中的熱活化延遲熒光現象(TADF)。團隊前期也觀測到可見波段的TADPL(ACS Energy Lett.,2021),并揭示了其熵調控機制(JPCL,2021)。

近紅外光在生物成像、光纖通訊、國防安全等諸多領域具有重要意義。基于量子點—有機分子雜化體系的近紅外TADPL迄今未見報道,其根本難點在于有機分子的能隙定則:能量越低的激發態,其非輻射衰減速率一般越快。這就要求rTET的速率足夠快,才能與之有效競爭。針對該難題,團隊通過同時優化量子點和三線態受體分子的手段,采用低毒CuInSe2-并四苯的體系,觀測到近紅外波段(約900nm)的TADPL。研究發現,在室溫下TADPL壽命達到60微秒,相比于CuInSe2量子點激子態的壽命提升了3個數量級。得益于量子點本身高達40%的發光效率,TADPL的量子效率可達9%。這些參數可媲美可見光波段的TADPL體系。得益于CuInSe2量子點無重金屬的優勢,該體系相比傳統的鉛基近紅外量子點可能具有更好的應用前景。

吳凱豐團隊近年來致力于量子點與有機分子間的電荷/能量轉移動力學研究:揭示了量子點與有機分子電荷轉移中的累積電荷效應(JACS,2018;JACS,2018),并在單電荷轉移體系中觀測到Marcus反轉區間(Nat. Commun.,2021);揭示了量子點尺寸和分子構型對三線態傳能的影響及其物理機制(JACS,2019;Angew,2020);建立了電荷轉移介導三線態傳能的各類新機制(Nat. Commun.,2020;JACS,2020;Nat. Commun.,2021),并闡明了電子自旋在其中起到的關鍵角色(JACS,2020;Chem,2022);面向實際應用開發了低毒性的CuInS2、InP和ZnSe等量子點作為各波段的三線態敏化劑(JACS,2019;JACS,2020;ACS Energy Lett.,2022);探索了這些電荷/能量轉移機制在光催化合成中的新型應用(Chem,2021;Angew,2022;Angew,2022)。

上述最新工作以“Thermally Activated Delayed Near-Infrared Photoluminescence from Functionalized Lead-Free Nanocrystals”為題,發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,并被選為VIP(Very Important Paper)文章。該工作的第一作者是我所1121組博士后何山。該工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃等項目的資助。(文/圖 何山、杜駿)

文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217287

標簽: 光電材料 近紅外光 延遲發光

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